20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。在新加坡首次亮相时，她以《武家坡》一剧惊艳登场，其后又在香港成功演绎《四郎探母》与《武家坡·大登殿》，赢得了内行人士的认可。改革开放后，随着内地京剧团体频繁赴港演出，李尤婉云与众多名家的互动也更加频繁。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰及尚长荣等合作上台演出经典剧目，如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。

1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，她主演了其晚年代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）以及王树芳（佘太君）合作。此役她展现出甜美嗓音和娴熟唱功，而她与夫人的配合完美无瑕，获得了一致好评。这部作品是梅氏一生艺术的巅峰之作，对于身份气质的要求以及唱念做打难度极高；即便是专业演员能将其表达得恰到好处，也不易；更不用说一个业余人才能够接近专业水平，那真是难能可贵。同年12月30日，她在中南海怀仁堂再次以该剧《挂帅》的精彩表现受到党和国家领导人的亲临观看并接见。而1995年11月在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港“庆回归京剧大汇演”，她都有幸通过继续表演这部作品，让她的艺术成就得到更多国际观众的肯定和赞赏。