20世纪60年代末期，李和声为探寻京胡的合奏伴侣而鼓励他的妻子李尤婉云学习京剧。她先向任莘寿师从，专攻梅派的青衣角色，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得巨大成功；隔年在香港表演《四郎探母》；又于1979年在香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了业内人士的一致好评。在中国改革开放后，许多京剧团体频繁地到港演出，而李尤婉云与众多知名艺术家也结成了师友关系；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海同台演出了《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。

1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。此役她以甜美的声音和娴熟的唱功博得赞誉。夫妇二人合作如鱼得水，声音融洽，让人感受到了他们之间独特的情感交流。此剧是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，其要求高超，不仅包括身份和气质，还包含着复杂的唱念做打技巧，即使专业艺人能达到其境界也不易。而作为业余艺人能够接近这种专业水平实属难能可贵。同年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了特别表演，这次活动受到党和国家领导人的关注。这之后，她继续在国内外展现自己的才华，如1995年的天津举办的第一届中国京剧节以及1997年的香港“庆回归京剧大汇演”，每一次都让她的技术更加成熟，更赢得了国内外观众的赞赏。