20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并从秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等名家那里学到了不少精髓。在1977年新加坡首演《武家坡》取得巨大成功之后，她又在1978年香港演出《四郎探母》，以及1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功获得了业内人的高度评价。此后随着改革开放的深入，国内外的京剧团体相继来往于港，李夫妇与众多高手结缘并互相学习；他们曾同台合作演绎过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。

1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主 演了其晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等一众顶尖艺术家的合作创造了一场盛宴。她的嗓音清甜而富有韵味，她的唱功既稳健又充满魅力，这对夫妇之间的默契融合得如此完美，以至于观众们都被深深打动。此役不仅是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，而且因为它对角色塑造和表演要求极高，即使是专业人才也难以达到，而一个业余人士能接近这样的水平，更是令人瞩目的佳绩。

此外，在同年的12月30日，她以该剧中的《挂帅》一折在中南海怀仁堂献技，不仅受到党和国家领导人的亲切关注，还有幸接受了特别接见。而1995年的首届中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，都让她以相同的心态与技巧，再次展现给国内外观众，让更多人感受到了她所蕴含的情感与才华。