20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。1977年，她在新加坡首次登台演出《武家坡》，获得巨大成功；接着在1978年香港演唱《四郎探母》，以及1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的表演技巧得到了业内人士的一致肯定。

随着改革开放政策的推行，内地京剧团体频繁赴港巡迴演出，李尤婉云与众多知名艺术家结下了深厚友谊。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一同在上海共 diễn过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。

1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，在香港及北京，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。此役她以甜美的声音和娴熟的唱功赢得了观众的一致好评。这部作品是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，其身份气质要求高，而且唱念做打难度极大，即使专业艺术家也难以完全把握。而作为业余选手能接近专业水平，则更是难能可贵。在此基础上，同年12月30日，她又在中南海怀仁堂以该剧中的“挂帅”一折进行独幕表演，被党和国家领导人亲临观看并给予高度评价。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月参加香港“庆回归 京剧大汇展”，她都再次带来精彩纷呈的《穆桂英挂帅》，其表演技艺愈发成熟，为国内外观众留下深刻印象。