20世纪60年代末期，李和声为寻找京胡搭档而鼓励李尤婉云学习京剧。她先在任莘寿门下专攻梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。1977年，她在新加坡首次登台演出《武家坡》，获得巨大成功；接着在1978年香港演唱《四郎探母》，并于1979年再次回到香港，为观众带来《武家坡·大登殿》的精彩表演。在国内改革开放后，李氏夫妇与众多著名艺术家结识交流，他们同台演出了《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。

1994年10月，为庆祝梅兰芳诞辰百周年，李尤婉云主演了她晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）以及王树芳（佘太君）合作。这场表演展现了她的甜美嗓音和娴熟的唱功，以及她与丈夫的完美合作，赢得了观众的一致赞誉。此剧是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对身份气质要求极高，同时也对唱念做打技巧有着极高标准。作为业余演员，她能够接近专业水平，是非常难得的事情。同年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行特别表演，并受到党和国家领导人的亲切关注。在1995年的首届中国京剧节天津举行以及1997年的“庆回归京剧大汇演”香港活动上，她都重新担纲《穆桂英挂帅》，其表现在技术上愈发成熟，更受国内外观众欢迎。