20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜师任莘寿，专攻梅派的青衣角色，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等高手的指导。在1977年新加坡首次上演《武家坡》时，她的表现获得了巨大的成功；紧接着在1978年的香港《四郎探母》以及1979年的香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的一致肯定。

随着改革开放政策的推行，内地京剧团体频繁赴港表演，而李尤婉云与众多著名艺术家建立了深厚的友谊。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一同在上海共同上演《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。

1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，李尤婉云主演了一场纪念戏——《穆桂英挂帅》，她自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役，她以其甜美的声音和娴熟的唱功赢得了观众的一致好评。夫妇二人间合作之严密无缝，使得这场表演成为一段难忘佳话。此外，这部作品不仅是对梅兰芳先生一生艺术成就最为精彩的一刻，而且也是对于专业水平极高又充满挑战性的角色之一。作为一个业余艺术家的她能在如此困难角色的表达中达到如此接近专业水准，无疑是值得赞赏且非常罕见的事迹。而在1995年的天津举办的大型中国京剧节以及1997年的“庆回归”系列活动中，她继续展现出了自己不断提升的手法，为国内外观众带来了更多惊喜。