20世纪60年代末期，李和声为提升京胡技艺，鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先向任莘寿学梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》取得巨大成功后，她又在1978年香港演出《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，赢得了行内人的广泛认可。改革开放后，随着内地京剧团体到港演出的频繁，李尤婉云与众多知名艺术家结识交流；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等合作在上海同台表演经典剧目，如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。

1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主演了其晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役她展现了一流的唱功和甜美的声音，与丈夫紧密配合，使人赞叹不已。这部作品是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，其难度极高，对身份气质要求极高，对唱念做打要求也很严苛；而作为业余艺人能达到如此高水平，是非常值得称道的事。同年12月30日，她以该剧《挂帅》的精彩表演，在中南海怀仁堂受到了党和国家领导人的观看和接见。而1995年的天津第一届中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，她都继续以此角色亮相，再次证明了自己技艺的成熟，被国内外观众热烈欢迎。