20世纪60年代末期，李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使婉云学习京剧。她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。在1977年，她在新加坡首次登台演出《武家坡》，获得巨大成功；隔年在香港上演《四郎探母》；又在1979年再次在香港表演《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了内行人士的一致好评。自改革开放后，内地京剧团体频繁赴港巡回演出，而李尤婉云与众多著名艺术家也结下了深厚的友谊；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共演经典剧目如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》。

1994年10月，为庆祝梅兰芳诞辰百周年，她主 演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役，她展现出了甜美的声音和娴熟的唱功，以及夫妻间严丝合缝的配合，被誉为“声情俱妙”。这部戏是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质以及唱念做打都有极高要求，只有专业演员才能勾勒其神韵。而作为业余选手能接近如此水平实属难能可贵。同年底30日，在中南海怀仁堂又以该剧中的“挂帅”一折献艺，并受到党和国家领导人的特别关注。在1995年的首届中国京剧节天津举办，以及1997年的香港“庆回归 京剧大汇演”，她继续以《穆桂英挂帅》的形式展示技艺，更显成熟，为国内外观众留下深刻印象。