20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她的表演获得巨大成功；紧接着在1978年的香港《四郎探母》和1979年的香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的高度评价。此后随着改革开放政策的实施，内地京剧团体频繁赴港巡迴，与多位知名艺术家互相学习交流，如与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰等同台共演经典剧目《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》。

1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，李尤婉云主演了他晚年力作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英角色，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）等合作。她以甜美嗓音和娴熟的唱功，在夫妇间严丝合缝的情景中展现出非凡之处。这部作品是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质要求极高，同时唱念做打难度亦不小，而作为业余者能接近专业水准，则更显珍贵。同年12月30日，又在中南海怀仁堂以该剧一折进行专场表演，被党国领导层亲自观看并接见。而在1995年11月举办的天津第一届中国京剧节以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇演”，她都以这部作品赢得国内外观众的一致好评，其艺术水平不断提升，为观众留下深刻印象。