20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她的表演获得巨大成功；紧接着在1978年的香港《四郎探母》和1979年的香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的高度评价。改革开放之后，随着内地京剧团体到港演出的频繁，李夫妇与众多知名艺术家结下了深厚友谊，他们曾共同在上海同台上演出如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。

1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，婉云主演了其晚年代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。她以甜美的声音和娴熟的唱功，在角色间融合无缝，使夫妇双方的配合达到了极致，被观众赞誉不已。这部戏是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，对于身份、气质以及唱念做打都有极高要求，只有专业人才才能勾勒出其神韵。而作为业余人员，即使不能完全达到专业水平，也能接近其境界，这在京剧界实属难得。此外，她还于同年12月30日，在中南海怀仁堂通过该剧的一折进行表演，被党和国家领导人亲临观看并接见。此后，在1995年的天津首届中国京剧节以及1997年的香港“庆回归京剧大汇展”上，她又分别以这部作品深受国内外观众喜爱，并展现出了更高层次的表演技巧。