20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她的表演获得巨大成功；随后在1978年的香港《四郎探母》和1979年的香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的高度评价。改革开放之后，内地京剧团体频繁赴港巡迴演出，李尤婉云与众多名家的交流合作不断增进；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共 diễn经典剧目如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》。

1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了其晚年代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役，她以甜美的声音和娴熟的唱功赢得了观众的一致好评。她与丈夫合作的默契令人赞叹，这部作品是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质要求以及唱念做打难度都极高，只有专业人才才能勾勒出其神韵。而作为业余者能达到如此水准，无疑是难能可贵。在同年12月30日，她又以该剧《挂帅》的精彩表现，在中南海怀仁堂献技，此举受到党政领导及国家级别接待。1995年的天津首届中国京剧节以及1997年香港“庆回归京剧大汇展”，她分别以相同角色继续展示自己的艺术成熟，为国内外观众带来了无限欢愉。