20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。1977年，她在新加坡首次登台演出《武家坡》，获得巨大成功；接着在1978年香港演唱《四郎探母》，以及1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的表演技巧得到了业内人士的高度评价。
随着改革开放政策的推行，内地京剧团体频繁赴港巡迴演出，李尤婉云与众多知名艺术家共同合作；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共赏过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳先生百岁诞辰，她主导了香港和北京两地的作品《穆桂英挂帅》的重新排练。她自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役展现了她甜美的声音和娴熟的唱功，以及夫妇间严丝合缝的情感交流，不仅博得观众的一致好评，也是对梅兰芳一生艺术成就最高峰的致敬。此外，这场表演不仅难度极高，而且作为一个业余者能达到如此高水平，更是难以置信之举。同年的12月30日，在中南海怀仁堂，她又以此剧中的“挂帅”一折进行特别展示，对党政领导进行了专门接待。而1995年的天津中国京剧节以及1997年的香港“庆回归京剧大汇演”，她也以相同角色深受国内外观众喜爱，其表演技艺更加成熟稳定，为京剧界留下了一笔宝贵财富。
