早年知名
钟离牧早年曾在永兴县居住,并在当地亲自耕种二十亩稻米。稻米将要成熟时,有一个县民向钟离牧声称土地是他的,要他交出土地和稻米,钟离牧自愿交出。永兴县长听说后,将该名县民收捕入狱,要依法处罚他,但钟离牧却为他求情。县长说:“您敬慕汉代承宫的为人处世之道,可以自行仁义之事,而我是百姓之主,则应以法令约束百姓,怎能舍置国家法令而顺从您的心愿呢?”钟离牧却说:“这里是会稽郡内,我因着你的意愿才来暂住。你现在却因少许稻米而杀此人,我还怎能有留在这儿的心?”钟离牧说完,就出县衙回家整顿行装,准备回故乡山阴县,县长亲自前往家门劝阻他,并将那位县民释放。那位县民感到十分的惭愧和畏惧,带领妻儿把那些稻子舂成六十斛米,送还给钟离牧,钟离牧关起门不接受。那位县民将米送来放在他家路边,无人领取。钟离牧由此知名。
讨平山越
钟离牧后来担任郎中。赤乌五年(242年),钟离牧以郎中之职补任太子辅义都尉,又升任南海太守。 钟离牧在南海太守任内曾越郡界讨伐高凉县的盗贼仍弩,招安在揭阳县扰攘十多年的曾夏盗贼集团。后来担任丞相长史,转任丞相司直,后又升任中书令。正逢建安、鄱阳和新都三郡山越人作乱,钟离牧出任监军使者,出兵讨伐并平定。乱民首领黄乱、常俱等人交出他们的队伍,以充实兵役。朝廷封钟离牧为秦亭侯,授任越骑校尉。
安定边境
永安六年(263年),曹魏攻灭蜀汉,东吴武陵郡的五溪夷族与蜀汉接界,当时谈论此事者都担心那里会发生叛乱,于是朝廷任命钟离牧为平魏将军,兼任武陵太守,让他前往郡所就任。此时曹魏派遣汉葭县长郭纯试任武陵太守,率领涪陵百姓进入蜀地的迁陵县境内,驻扎在赤沙,引诱招致各少数民族部落的首领。这些首领中有人起来响应郭纯,郭纯又进攻酉阳县,郡中人人震惊害怕。
钟离牧问府中官员说:“蜀汉灭亡,我们边境受侵,现在如何抵御?”这些人都说:“如今这两个县山势险阻,各蛮夷部落拥兵自守,不可用军队去惊扰他们,惊扰就会使他们勾结一起。应当逐渐安抚,可以派遣有恩德信义的官员去告谕教化并慰劳他们。”钟离牧说:“不可。外敌入侵我们境内,骗诱百姓,应当乘他们根基未稳之机将其扑灭攻取,这是救火贵在迅快的情势。”于是命令迅速整装待发,县吏官员中有阻挠议论者便军法处置。抚夷将军高尚劝说钟离牧:“从前潘浚太常督率兵卒五万,然后才能讨伐五溪夷。当时与蜀汉结盟和好,各蛮夷部落遵奉教化,如今既没有过去那种援助,而且郭纯已占据迁陵,而您仅以三千兵卒深入险地,我看不出会有什么好处。”钟离牧说:“特殊的情况,怎可因循守旧?”当即率领部下,日夜兼程,沿着山中险要道路行军,走了将近两千里,到边塞,斩杀怀有异心的刁民首领计一百多人及其党羽一千多人。郭纯等人四散逃亡,五溪得以平定。钟离牧被升任为公安督、扬武将军,封爵都乡侯,转任濡须督。
后来钟离牧再以前将军、假节的身份,兼任武陵太守。最终死于任上。家中没有剩余财产,官民都很怀念他。他儿子钟离祎继承爵位,接替他带领部队。